Description

La conversion catalytique du CO2 en molécules d’intérêt énergétique est une voie prometteuse pour répondre aux enjeux énergétiques et environnementaux, mais elle reste limitée par une compréhension incomplète des mécanismes élémentaires d’activation et de réduction du CO2. Cette thèse vise à élucider ces mécanismes en catalyse hétérogène, notamment sous conditions photo-assistées, en combinant la méthode d’échange isotopique en régime stationnaire (SSITKA) et la spectroscopie infrarouge operando résolue en temps. Cette approche originale, développée récemment à l’UCCS, permettra de corréler des informations cinétiques quantitatives (temps de résidence, populations et vitesses de formation des intermédiaires) avec l’identification spectroscopique des espèces réactives de surface. Les travaux porteront sur des catalyseurs métalliques et photoactifs supportés sur zircone stabilisée à l’yttrium (YSZ), dont les lacunes d’oxygène et les sites basiques favorisent l’adsorption et la polarisation du CO2. La spectroscopie IR permettra de suivre les espèces carbonatées, carboxylates, formiates et le CO adsorbé, ainsi que leur évolution sous irradiation. L’objectif est d’identifier le rôle du support YSZ, des lacunes d’oxygène et des interfaces métal–support dans l’activation et la réduction du CO2, afin d’établir des liens entre structure de surface, espèces réactionnelles et sélectivité, et de proposer des bases rationnelles pour concevoir des catalyseurs plus efficaces et plus sélectifs dans la réduction du CO2.

Compétences requises

Les personnes ayant obtenu un diplôme d’ingénieur ou un Master 2 recherche avec des connaissances en catalyse hétérogène peuvent candidater en envoyant un CV, une lettre de motivation ainsi que leurs relevés de note.

Bibliographie

Remarkable Enhancement of O2Activation on Yttrium-Stabilized Zirconia Surface in a Dual Catalyst Bed
Mélissandre Richard; Fabien Can; Daniel Duprez; Sonia Gil; Anne Giroir-Fendler; Nicolas Bion
Angewandte Chemie International Edition 2014-08
DOI: 10.1002/anie.201403921

Insight into the true role of hydrogen-carbonate species in CO oxidation over Pd/Al2O3 catalyst using SSITKA-transmission IR technique
Ibrahim Hatoum, Mélissandre Richard, Christophe Dujardin
Catalysis Communications 179 (2023) 106684-106690
https://doi.org/10.1016/j.catcom.2023.106684

Catalytic methane combustion at low temperatures over YSZ-supported metal oxides: Evidence for lattice oxygen participation via the use of C18O2
Catalysis Communications 2023
DOI: 10.1016/j.catcom.2023.106704

Investigation of Methane Oxidation Reactions Over a Dual-Bed Catalyst System using18O Labelled DRIFTS coupling
Melissandre Richard; Daniel Duprez; Nicolas Bion; Fabien Can
ChemSusChem, 2016
DOI: 10.1002/cssc.201601165

Mots clés

Catalyse hétérogène, spectroscopie, Photocatalyse, Activation du CO2