CF202646383
Rôle des radicaux HOx dans la chimie urbaine: lien entre polluants émergents et production d'ozone et de particules ultra fines (PUF)
J-20
Doctorat Doctorat complet
Chimie
Hauts-de-France
Disciplines
Energie
Laboratoire
PHYSICOCHIMIE DES PROCESSUS DE COMBUSTION ET DE L'ATMOSPHERE
Institution d'accueil
UNIVERSITE DE LILLE
Ecole doctorale
Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (SMRE) - ED 104

Description

Le projet de thèse est centré sur des mesures long terme caractérisant la capacité oxydante en phase gazeuse de l'atmosphère. Ces mesures seront réalisées grâce à un instrument reposant sur la technique FAGE (Fluorescence Assay by Gas Expansion) sensible et sélective, développée au PC2A. Ce type d'instrument, développé et utilisé par environ 10 groupes dans le monde, permet la caractérisation fine du cycle d'oxydation au coeur de la formation de l'ozone troposphérique et des aérosols organiques secondaires, source de particules ultra fines (PUF), par la quantification des radicaux OH, HO2 et RO2 mais également la réactivité de OH (l'inverse de son temps de vie, représentative de la somme des pertes par réaction chimique). La mesure de ces paramètres au fil des saisons sur la plateforme instrumentée ATOLL (ATmospheric Observatory of LiLle) de l'université de Lille, labellisée dans le cadre du réseau ACTRIS-FR (composante française de l'infrastructure européenne dédiée à l'observation et l'exploration des aérosols, des nuages et des gaz réactifs et de leurs interactions) permettra de renforcer les mesures sur la phase gazeuse. Ces travaux entrent en adéquation avec un projet ADEME AQACIA : projet ECOZONE en partenariat avec l'IMT Nord Europe, dans lequel des mesures de composés organiques volatils (COV) et d'autres gaz seront également réalisées afin d'identifier les déterminants de la formation d'ozone en environnement urbain et d'identifier le rôle potentiel de polluants dits «émergents» (liés aux bâtiments, aux activités humaines, ....) dont le poids dans les émissions est en constante augmentation en milieu urbain. Ce projet s'inscrit dans le contexte du changement climatique susceptible d'augmenter la fréquence de vagues de chaleur et de conditions anticycloniques stables favorables aux pics d'ozone, déjà nombreux dans la métropole lilloise. L'ozone étant à la fois néfaste comme gaz à effet de serre et pour les végétaux mais également irritant pour le système respiratoire et les PUF ayant des effets sanitaires négatifs et un rôle encore mal défini sur le climat, le suivi long terme de la chimie radicalaire s'avère particulièrement innovant et pertinent car il permet d'identifier la variabilité saisonnière et d'étudier la récurrence de différents types d'évènements (pic d'ozone, formation de PUF). Il n'existe à l'heure actuelle qu'une seule station de mesure long terme de ce type mais elle est en atmosphère rurale (en Allemagne, à Hohenpeißenberg). Une double approche expérimentale et de modélisation permettra d'identifier les processus majoritaires et les espèces chimiques clés responsables de la formation d'ozone et de particules fines.

Compétences requises

chimie atmosphérique diagnostic laser

Bibliographie

1.The atmosphere of the human body
C. Schoemaecker, N. Carslaw
Science 377, 1045-1046 (2022).
2.Techniques for measuring indoor radicals and radical precursors
E Gómez Alvarez, N Carslaw, S Dusanter, P Edwards, V Gábor Mihucz, D Heard, J Kleffmann, S Nehr, C Schoemacker, D Venables
Applied Spectroscopy Reviews, 2022, 57 (7), pp.580−624.
3. Water does not catalyze the reaction of OH radicals with ethanol
I Weber, H Bouzidi, B Krumm, C Schoemaecker, A Tomas, C Fittschen
Physical Chemistry Chemical Physics, 22,14,7165-7168 (2020)
4. Variability of OH reactivity in the Landes maritime Pine forest: Results from the LANDEX campaign 2017
S Bsaibes, M Al Ajami, K Mermet, F Truong, S Batut, C Hecquet, S Dusanter, T Léonardis, S Sauvage, J Kammer, P-M Flaud, E Villenave,
N Locoge, V Gros, C Schoemaecker
Atmospheric Chemistry and Physics, 20,3,1277-1300 (2020)
5. Impact of the spectral and spatial properties of natural light on indoor gas-phase chemistry: Experimental and modeling study.
M Blocquet, F Guo, M Mendez, M Ward, S Coudert, S Batut, C Hecquet, N Blond, C Fittschen, C Schoemaecker
Indoor Air, 28,426-440 (2018)
6. Reactive indoor air chemistry and health—A workshop summary.
JR Wells, C Schoemaecker, N Carslaw, MS Waring, JE Ham, I Nelissen, P Wolkoff
International Journal of Hygiene and Environmental Health, 220, 1222-1229 (2017)
7.Comparison of OH reactivity measurements in the atmospheric simulation chamber SAPHIR.
H Fuchs, A Novelli, M Rolletter, A Hofzumahaus, EY Pfannerstill, S Kessel, A Edtbauer, J Williams, V Michoud, S Dusanter, N Locoge, N
Zannoni, V Gros, F Truong, R Sarda-Esteve, DR Cryer, CA Brumby, LK Whalley, D Stone, PW Seakins, DE Heard, C Schoemaecker, M
Blocquet, S Coudert, S Batut, C Fittschen, AB Thames, WH Brune, C Ernest, H Harder, JBA Muller, T Elste, D Kubistin, S Andres, B Bohn,
T Hohaus, F Holland, X Li, F Rohrer, A Kiendler-Scharr, R Tillmann, R Wegener, Z Yu, Q Zou, A Wahner
Atmospheric Measurement Techniques, 10, 4023-4053 (2017)
8. Identification of the major HOx radical pathways in an indoor air environment
M. Mendez, D. Amedro, N. Blond, D. Hauglustaine, P. Blondeau, C. Afif, C. Fittschen,
C. Schoemaecker
Indoor Air, 27, 434-442 (2017)
9. Unexpectedly High Indoor Hydroxyl Radical Concentrations associated with Nitrous Acid
E. Gomez Alvarez, D. Amedro, C. Afif, S. Gligorovski, C. Schoemaecker, C. Fittschen,
J.-F. Doussin, H. Wortham
Proceedings of the National Academy of Sciences, 110 (33), 13294-13299 (2013)

Mots clés

pollution, oxydation, campagnes de mesure, radicaux, diagnostic laser

Offre boursier / non financée

Ouvert à tous les pays

Dates

Date limite de candidature 15/05/26

Durée36 mois

Date de démarrage01/10/26

Date de création24/02/26

Langues

Niveau de français requisAucun

Niveau d'anglais requisC1 (autonome)

Divers

Frais de scolarité annuels400 € / an

Site web

Contacts

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