Description

Contexte : La feuille de route scientifique pour l’aéronautique civile 2024-2025 indique la nécessité de produire et d’utiliser des carburants soutenables et durables (CSD) ou SAF (Sustainable Aviation Fuels) qui doivent être compatibles pour la combustion aéronautique. Le carburant actuel à base de kérosène peut déjà intégrer jusqu’à 50% de CSD. Le besoin de connaitre la cinétique chimique (mécanismes réactionnels) des CSD ainsi que les processus de formation de polluants associés, dont le monoxyde d’azote (NO), est souligné. Les processus de formation/consommation de NO ont fait l’objet d’études expérimentales dans différents réacteurs et ils sont décrits dans de nombreux mécanismes chimiques selon 3 voies principales : 1/ le mécanisme du NO-thermique (ou Zeldovich) qui est parfaitement connu, repose sur la réaction N2 + O = NO + N favorisée à haute température, 2/ le mécanisme du NO précoce (ou prompt-NO), qui repose sur la réaction d’initiation CH + N2 = NCN + H, 3/ le mécanisme du N2O qui est initié par la N2 + O (+ M) = N2O (+ M), est favorisé à haute pression.
La compréhension du mécanisme du NO précoce s’est appuyée sur un nombre limité d’études expérimentales réalisées avec des hydrocarbures de petite taille. Un élément essentiel pour maitriser la compréhension de ce mécanisme réside dans la mesure conjointe de l’espèce précurseur (le radical CH), et du produit NO.

Objectif de la thèse : Elargir la base de données CH/NO à des carburants d’intérêt aéronautique (notamment de la famille des alkylbenzènes) afin d’établir un mécanisme chimique de formation de NO adapté à ces carburants. Les études seront réalisées dans un brûleur académique permettant de faire des mesures locales de CH et de NO en utilisant des techniques de spectroscopie laser bien maîtrisées au laboratoire, à savoir la Fluorescence Induite par Laser (LIF) calibrée par une technique d’absorption ultrasensible Cavity RingDown Spectroscopy CRDS. Les mesures combinées de ces 2 espèces, ainsi que de la température, permettront de mieux comprendre la voie de formation du NO précoce.
Méthodologie expérimentale : La mesure des profils de température, du radical CH et de NO est effectuée par LIF in situ. La quantification des signaux relatifs LIF de CH se fait par CRDS. En fonction des besoins qui seront soulevés par la modélisation, une mesure supplémentaire de CH2 pourra être effectuée par LIF-CRDS.
Modélisation : Les mécanismes d’oxydation rendent comptent des étapes essentielles d’oxydation des molécules. Cependant, le radical CH (précurseur du NO précoce) fait rarement l’objet d’intérêt particulier dans leur développement. La tâche de modélisation consistera donc non seulement à associer un mécanisme de NO précoce aux mécanismes d’oxydation de la littérature mais surtout d’identifier les étapes cinétiques de formation de CH à partir des intermédiaires réactionnels formés lors de la combustion des molécules ciblées. Ce travail vise à être intégré à des simulations numériques de production de NO dans des réacteurs aéronautiques.

Equipe d’accueil du PC2A : Notre équipe a une reconnaissance internationale au niveau de l’établissement du mécanisme du NO-précoce, tant sur le plan expérimental par la quantification par couplage LIF/CRDS de plusieurs espèces clés (CH, NCN, CN, NH, NCO, HCN, NO) impliquées dans la formation de NO, que sur le plan de la modélisation, pour laquelle un sous-mécanisme NO-MECHA, développé par notre équipe, a pu être intégré avec succès à plusieurs mécanismes internationaux.

Compétences requises

Le/la candidat(e) devra être titulaire d’un Master 2 ou d’un diplôme d’ingénieur en chimie ou en physico-chimie. Un goût prononcé pour le travail expérimental est indispensable. Des connaissances solides en combustion et en cinétique chimique constitueront un atout. Une bonne maîtrise de l’anglais scientifique (écrit et oral) ainsi qu’une aptitude au travail en équipe dans un environnement collaboratif sont requises.

Bibliographie

Lamoureux, N., Desgroux, P., El Bakali, A., Pauwels, J.F., 2010. Experimental and numerical study of the role of NCN in prompt-NO formation in low-pressure CH4–O2–N2 and C2H2–O2–N2 flames. Combust. Flame 157, 1929–1941.
Lamoureux, N., El Merhubi, H., Pillier, L., de Persis, S., Desgroux, P., 2016. Modeling of NO formation in low pressure premixed flames. Combust. Flame 163, 557–575.
Mercier, X., Jamette, P., Pauwels, J.F., Desgroux, P., 1999. Absolute CH concentration measurements by cavity ring-down spectroscopy in an atmospheric diffusion flame. Chemical Physics Letters 305, 334–342.

Mots clés

SAF, Diagnostics de spectroscopie laser, NO formation, modélisation cinétique chimique, flamme