Description

À mesure que nous repoussons les frontières de l’exploration spatiale avec de nouvelles missions vers les planètes voisines, il devient essentiel d’améliorer nos outils d’investigation. Les rovers martiens ont révélé une minéralogie de surface sans équivalent sur Terre, façonnée par une ancienne hydrosphère suivie d’un long épisode de conditions froides et arides. Il a été montré que se sont formés des perchlorates ou des phases vitreuses mixtes silicates-sels — des minéraux difficiles à synthétiser et à stabiliser sur Terre, mais qui demeurent étonnamment stables sur Mars. Les données récentes de spectrométrie Raman confirment leur présence et ouvrent la voie à des recherches approfondies. Comprendre ces minéraux pourrait offrir de nouvelles perspectives sur la chimie martienne et l’évolution planétaire.
Nous cherchons ici à calculer les spectres Raman théoriques des perchlorates et d’autres minéraux martiens à l’aide de la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de la densité (DFPT), telle qu’elle est implémentée dans le logiciel ABINIT. L’objectif est d’obtenir non seulement la position et l’intensité des pics, mais aussi et surtout leur largeur. Ces données sont nécessaires pour distinguer correctement des spectres similaires et pour estimer, par intégration, l’intensité réelle des pics, directement comparable aux valeurs expérimentales mesurées sur le terrain. Cela permet d’identifier les pics représentatifs utilisables pour la reconnaissance des minéraux et d’analyser les modes de déplacement associés aux vibrations. Les résultats de nos simulations seront comparés et interprétés à la lumière des mesures effectuées par les rovers actuellement présents à la surface de Mars.
Pour cela, nous devons implémenter plusieurs dérivées d’ordre trois et quatre de l’énergie. Cette implémentation prendra la forme d’une série de termes DFPT, où les perturbations pourront être des déplacements atomiques ou des champs électriques. Nous utiliserons une combinaison du théorème du (2n+1) et de différences finies. Le tout sera réalisé dans le cadre de l’approche 'Projector Augmented-Wave' (PAW) en DFT. L’ensemble du développement sera intégré dans le logiciel ABINIT et mis à la disposition de toute la communauté. ABINIT (www.abinit.org) est un projet collaboratif international à grande visibilité, dédié aux simulations ab initio basées sur la DFT et la DFPT. Les spectres calculés seront mis à disposition de la communauté via la base de données WURM.
Le candidat retenu sera co-encadré entre les groupes de l’IPGP (Paris) et du CEA (Bruyères-le-Châtel, au sud de Paris). L’IPGP est un institut de recherche en géosciences de renommée mondiale, fondé en 1921, associé au CNRS, composante de l’Université Paris Cité, et employant plus de 500 personnes. Le groupe dirigé par Razvan Caracas est très actif dans la minéralogie computationnelle, l’étude de la matière dans des conditions extrêmes et la planétologie. Le groupe de simulation quantique de la matière du CEA Bruyères-le-Châtel, coordonné par Marc Torrent, est l’un des principaux groupe de développement du logiciel ABINIT, et particulièrement actif dans la théorie de la fonctionnelle de la densité, l’approche PAW et le calcul haute performance.

Compétences requises

Compétences en programmation dans des langages de haut niveau comme Python, et en C++ ou Fortran, ainsi que de solides connaissances en physique et chimie de la matière condensée, incluant la théorie de la fonctionnelle de densité.

Bibliographie

https://www.abinit.org
https://wurm.info
Gonze, X. et al., “Recent developments in the ABINIT software package: Response-function capabilities and beyond”, J. Chem. Phys. 152, 124102 (2020)
Gonze, X., “Dynamical matrices, born effective charges, dielectric permittivity tensors, and interatomic force constants from density-functional perturbation theory”, Physical Review. B 55, 10355(1997)
Raman spectra via DFPT
Caracas, R. & R. E.Cohen (2006), 'Theoretical determination of the Raman spectra of MgSiO3 perovskite and post-perovskite at high pressure', Geophys. Res. Lett., 33, L12S05
Torrent, M. et al., “Implementation of the projector augmented-wave method in the ABINIT code: Application to the study of iron under pressure”, Computational Materials Science 42, 337 (2008)
Miwa K., 'Prediction of Raman spectra with ultrasoft pseudopotentials', Phys. Rev. B 84, 094304 (2011)

Mots clés

Physique du solide, Spectroscopie, Simulation numérique, Physique Quantique, Minéraux